专家介绍:
申请人在新型配位超分子主体的设计组装与性能调控、基于主客体化学的识别、传感及催化应用等方面取得了系列研究成果,促进了配位自组装及稀土超分子化学的发展。主要工作业绩与创新点简述如下:
(一)发展了逐级组装、诱导匹配自适应组装、混配体协同组装等配位自组装方法,设计了功能复合的新型配位超分子催化剂。
针对现有过渡金属配位超分子主体结构固定、功能单一的瓶颈问题,申请人利用不对称桥连配体两端配位能力的强弱及表面封端配体配位稳定性的差异,通过自下而上三级溶液自组装成功制备了具有优异催化活性的一维无限介孔管材料,展示了配位自组装方法在纳米管材料制备方面的优越性并实现了贵金属钯催化剂的高效利用(Angew.Chem.Int.Ed. 2015, 54, 9844);从简单的半刚性非共面配体与钯离子出发,在不同模板诱导条件下定向组装了五种尺寸连续可调的配位大环主体,总结了动态大环之间的相互转化规律,提出了基于氢键识别作用的诱导匹配自适应转化及包裹诱导荧光增强机理,为设计具有多重响应的新型超分子受体提供了新思路(Nat.Commun. 2017, 8, 15898; Chem.Commun. 2015, 51, 16767;Inorg. Chem. 2018, 57, 3596);设计了系列柔性吡啶鎓盐功能化配体,采用刚柔并济的混配体协同组装策略,制备了一系列具有光致变色、可逆氧化还原、协同底物包裹等复合功能的、窗口和空腔连续可调的水溶性配位超分子笼,并展示了“多酸@分子笼”仿生催化体系的高效高选择性的催化应用,为目前已知的过渡金属催化剂的水相负载及性能优化提供了一条普适化的途径(J.Am.Chem.Soc. 2018, 140, 4869)。
(二)建立了稀土配位超分子自组装体系,提出了分立型稀土配位超分子的精准组装与性能调控策略,并探索了稀土配位超分子在传感、检测及萃取分离方面的应用。
鉴于此前配位超分子体系中金属离子只作为连接节点而缺乏自身功能性的现状,申请人将具有优异光、电、磁及催化性能的稀土离子引入到配位自组装超分子体系的结构设计,采用多齿化及手性诱导的配体设计思路,首次构筑了具有绝对立体化学构型的稀土配位超分子主体,并展示了其在手性荧光探针以及核磁位移试剂方面的潜在应用(J.Am.Chem.Soc. 2015, 139, 8237; Tetrahedron: Asymmetry 2017, 28, 550; Inorg.Chem. 2018, 57, 7982);基于配体的错位设计原理,实现了从稀土配位螺旋体、四面体到立方体的精准调控;系统总结了浓度依赖的平衡转化、立体选择性原则、热力学/动力学稳定性差异等一系列稀土配位超分子的溶液自组装机理,为具有纳米空腔的稀土超分子结构设计提供了理论参考(J.Am.Chem.Soc. 2017, 137, 8550;Chem. Commun. 2017, 53, 2459);针对此前高核数稀土配合物发光效率普遍较低且不能有效敏化近红外发光的问题,申请人基于理论计算指导的配体设计,结合稳态及瞬态光谱测试手段,提出了组分协同的电荷转移及能量传递稀土敏化路径,构筑了高亮度及可见到近红外发光可调的稀土配位多面体,总结了高核数稀土超分子主体的发光调控规律并展示了其在及荧光检测、温度传感等方面的应用(J.Am.Chem.Soc. 2017,139, 12474; Chem.-Eur.J. 2018, 24, 6936);基于多组分体系中金属选择性自组装的发现,提出了超分子协同萃取的概念并设计合成了一系列四核协同稀土萃取剂(Nat.Commun. 2018, 9, 547)。
申请人以第一/通讯作者共发表论文50多篇,包括Science(1篇)、Nat.Chem.(1篇)、J.Am.Chem.Soc (4篇)、Angew.Chem.Int.Ed.(4篇)、Nat.Commun.(2篇)等。研究工作受到广泛关注,被Science、Nat.Chem.、C&E News、Synfacts、ACS Virtual Issue等专文评述,被诺贝尔化学奖得主F. Stoddart、JACS主编P. Stang、剑桥大学J. Nitschke、北京大学黄春辉院士等超分子同行及稀土化学专家多次引用与评价,两次被《中国科学报》专文报道,入选“Science Foundation In China”、“2017国家“千人计划”专家创新创业成果丨年度巨献”、“2017年度中国稀土十大科技新闻”等。曾担任客《Israel Journal of Chemistry》客座编辑,目前担任《化学进展》、《结构化学》、《发光学报》等杂志青年编委。
曾入选中组部“青年千人计划”、中国科学院“百人计划”、福建省“创新创业人才计划”、“国家杰出青年基金”等人才项目,获得中国化学会青年化学奖、中科院优秀导师奖、福建省青年五四奖章标兵、福建省青年科技奖等奖励。作为博士生导师,指导的研究生先后获得“朱李月华优秀博士生”、 “中科院院长奖学金”、“卢嘉熙优秀研究生”、“中科院优秀毕业生”、“研究生国家奖学金”、“福建省优秀硕士学位论文”、“中科院百篇优秀博士论文”等多项荣誉。